有机太阳能电池中电荷分离的非平衡热力学
介观与纳米尺度物理
2021-03-11 v2 材料科学
摘要
本工作提出了有机太阳能电池（OSCs）中电荷分离过程非平衡热力学的新理论描述。利用随机热力学理论，我们将光激发有机双层内电子-空穴对的声子辅助动力学与复合同热力学自由能联系起来。我们分析了能量无序和离域对自由能、平均能量和熵的影响。对于高能量无序，位点布居很好地由平衡描述。我们观察到在小能量无序下离域电子-空穴对显著偏离平衡，这代表了高效的 OSCs。我们的结果强调，实现高效电荷分离需要大的吉布斯熵和大的初始分离。自由能势垒随电荷间距离增加而降低并不一定与分离产率相关。我们提出的框架可进一步阐明瞬态热力学自由能，从而提供此前无法获取的关于能量和熵在亚纳秒时间尺度上各自热力学贡献的洞察。瞬态模拟揭示了即便在最高无序下，皮秒时间尺度上也存在大的吉布斯熵，这或可解释“热”电荷转移（CT）态的高效分离。
引用
@article{arxiv.1905.07601,
title = {Non-equilibrium thermodynamics of charge separation in organic solar cells},
author = {Waldemar Kaiser and Veljko Jankovic and Nenad Vukmirovic and Alessio Gagliardi},
journal= {arXiv preprint arXiv:1905.07601},
year = {2021}
}