蜂窝状铱酸盐 Ag$_3$LiIr$_2$O$_6$ 的核磁共振研究

我们基于 $^7$Li 核磁共振线形、Knight 位移和自旋-晶格弛豫率 $1/T_1$ 研究了 Kitaev 自旋液体候选材料 Ag$_3$LiIr$_2$O$_6$ 的结构与磁学性质。样品 A 显示出磁有序自旋的特征，并呈现一个尖锐的 $^7$Li 峰，其半高宽（FWHM）在 14~K 以下显著增大。该样品的 $1/T_1^{stretch}$ 在 40~K 处显示一个宽局域极大值，随后在 $T_N = 9\pm1$~K 处因 Ir 自旋涨落的临界慢化出现一个非常尖锐的峰，这是磁长程有序的典型特征。为阐明整个样品中 $1/T_1$ 的位置间变化，我们采用基于 Tikhonov 正则化的逆拉普拉斯变换 $T_1$ 分析来推导密度分布函数 $P(1/T_1)$。我们证明约 $60\%$ 的 Ir 自旋在核磁共振测量时间尺度上静态有序，但其余样品体积即使在 4.2~K 仍保持顺磁性，这很可能由主要由堆垛层错引起的结构无序所致。为进一步探究结构无序的影响，我们将这些核磁共振结果与样品 B 的结果比较，透射电子显微镜显示样品 B 在 Ir 蜂窝面内的 Li 与 Ir 位存在含 unwanted Ag 包裹体的畴。样品 B 呈现一个相对强度约 $17\%$ 的额外核磁共振峰。这些缺陷诱导的 $^7$Li 位的小 Knight 位移与 $1/T_1$，以及低温体磁化率的增强表明，这些缺陷产生了仅含弱磁性 Ir 自旋并伴随自由自旋的畴，导致缺乏清晰的长程有序特征。这种明显长程有序的缺失很容易被误读为高度无序 Kitaev 晶格中自旋液体基态实现的证据。