纳米尺度声子谱学揭示超晶格涌现的界面振动结构

随着材料长度尺度减小，与界面相关的非均匀性趋近于与周围材料同等重要。超晶格中涌现的电子与磁界面性质已被实验与理论广泛研究。$^{1-6}$ 然而，影响声子介导响应（如热导率 $^{7,8}$）的界面振动的存在，仅在实验中间接推断。尽管公认本征声子在边界附近会发生变化 $^{9,10}$，但界面效应影响材料的物理机制与长度尺度仍不清楚。本文中，我们结合先进的扫描透射电子显微镜成像与谱学以及密度泛函理论计算，展示了 SrTiO$_3$-CaTiO$_3$ 超晶格中与界面相关的局域振动响应。在界面附近几个原子面内观察到任一组成材料均不具备的非典型对称性。这些局域对称性产生局域声子模式，一旦界面间距接近声子空间延展尺度，便决定超晶格的全局响应。结果提供了直接可视化与量化，阐明了局域对称性与界面振动随周期减小而从“带界面的材料”到“由界面主导的材料”再到“由界面构成的材料”的演进过程。对此类局域原子与振动现象的直接观测表明，需对其空间延展进行量化以理解宏观行为。调控界面并掌握其局域振动响应，为设计具有涌现红外与热响应的固体材料提供了途径。