MoP$_3$SiO$_{11}$：一种具有离散八面体的 $4d^3$ 蜂窝状反铁磁体

我们报道了通过高分辨同步辐射 x 射线衍射、中子衍射、热力学测量和第一性原理能带计算研究的 $4d^3$ 自旋-$\frac32$ 硅磷酸盐 MoP$_3$SiO$_{11}$ 的晶体结构与磁行为。我们的数据修正了该化合物的晶体学对称性，并确定其菱方空间群（$R\bar 3c$）以及位于离散 MoO$_6$ 八面体中、几何上完美的 Mo$^{3+}$ 离子蜂窝晶格。在 $T_N=6.8$ K 以下观察到的传播矢量 $\mathbf k=0$ 的长程反铁磁序，是最近邻面内交换耦合 $J\simeq 2.6$ K、易平面单离子各向异性 $D\simeq 2.2$ K 与弱层间耦合 $J_c\simeq 0.8$ K 的共同效应。由单离子各向异性引起的 Mo$^{3+}$ 离子有序磁矩 12% 的减少以及 $\Delta\simeq 7$ K 的磁子能隙，进一步说明了自旋轨道耦合对磁性的影响。我们的分析提出，尽管其轨道矩名义上被淬灭，单离子各向异性仍是 $4d^3$ 蜂窝状反铁磁体的重要组成部分。