超快相干转动动力学的分子电影

在超快时间尺度上记录分子电影一直是揭示分子动力学详细信息的长久目标。我们展示了激光诱导羰基硫(OCS)分子转动动力学超过一个半周期的极高分辨率与高保真度分子电影的直接实验记录。利用单量子态选择与优化双脉冲序列产生定制的转动波包，实现了前所未有的无场排列度，$\langle \cos^{2}{\theta_{2D}}\rangle=0.96$($\langle \cos^{2}{\theta}\rangle=0.94$)，超过了单脉冲排列的理论极限。通过由含时薛定谔方程解获得的角概率分布(其参数根据实验精修)完全恢复了实验中观测到的丰富量子动力学。在重构的含时三维波包中转动态的布居与相位解释了观测到的极高排列度。