将激光脉冲建模为 δ- kicks：重新评估分子转动动力学中的 impulsive 极限

impulsive 极限（“突然近似”）已被广泛用于描述分子与短程远失谐激光脉冲之间的相互作用。该近似假设激光—分子相互作用的时间尺度显著短于分子的内禀转动周期，导致转动运动在相互作用期间被瞬时“冻结”。这种简化的激光—分子相互作用描述被纳入各种预测短激光脉冲驱动分子转动动力学的理论模型中。在本理论工作中，我们通过考察完整时间演化算符并在算符层面求解含时薛定谔方程，发展了针对超短激光脉冲的有效理论。我们的发现揭示了一个临界角动量 $l_\mathrm{crit}$，在此处 impulsive 极限失效。换言之，突然近似的有效性不仅取决于脉冲时长，还取决于其强度，因为后者决定了有多少角动量态被占据。我们探讨了超短多周期（高斯）脉冲以及研究相对较少的半周期脉冲，它们产生不同的有效势。我们讨论了 impulsive 极限的局限性，并提出了一种重新缩放有效矩阵元的新方法，从而实现对激光—分子相互作用的改进且更精确的描述。