从第一性原理探究 Rashba 耦合的微观来源：过渡金属二硫化物的层分辨轨道不对称性

二维材料的自旋-轨道耦合在 inversion 和 mirror symmetries 被打破时会产生 Rashba 自旋分裂，但其 microscopic origin 和 quantitative characterization 在过渡金属二硫化物中仍不完整。 certain bilayer structures 中两种对称性均被打破，使无 external electric fields 时也可产生 Rashba 分裂。我们确定了 zero-field offset 以及决定线性 regime 下自旋分裂的 Rashba 参数。意外的是，单层中 bilayers 的分裂在 typical fields 下明显小于。我们通过 perturbative microscopic model 解释了这一现象，揭示了自旋分裂源于 internal polarization 与 interlayer hybridization 之间的竞争。我们进一步引入 orbital polarization imbalance 作为描述价带不对称性并决定 Rashba 态自旋排序的 order parameter。我们的结果既有定量也有定性意义，阐明了过渡金属二硫化物中 Rashba 耦合的本质与来源。