沉积金簇中辐射诱导结构转变的机制

本文从理论与计算上研究了沉积金属簇在透射电子显微镜（TEM）电子束照射下发生结构转变的物理机制。近期对轻柔沉积在碳基底上的尺寸选择 Au$_{923}$ 簇的 TEM 实验表明，这些簇在 200-keV 电子束照射下会从二十面体结构转变为十面体和面心立方（fcc）结构。在本文中，我们证明沉积金属簇中形成的集体电子（等离激元）激发的弛豫可诱导实验观察到的结构转变。簇中的此类激发主要由于与基底发射的低能二次电子的相互作用而形成。等离激元诱导能量弛豫事件的特征发生时间比高能初级电子向簇原子动量传递事件的时间短数个数量级。理论分析辅以分子动力学模拟，其表明轻柔沉积在石墨上的二十面体 Au$_{923}$ 簇由于簇的振动激发而转变为类 fcc 结构。