使用中红外推脉冲调控体异质结材料中的电荷离域
化学物理
2023-10-11 v1
摘要
在有机体异质结材料中，电荷离域被认为通过减少界面电荷转移激子(CTX)的库仑吸引力，在自由载流子的产生中发挥关键作用。泵浦-推-探针(PPP)实验提供了证据，表明推脉冲提供的过剩能量增强了离域，从而增加了光电流。然而，先前的研究采用了0.4-0.6 eV范围内的近红外推脉冲，这大于典型CTX的结合能。这引起了人们的怀疑：推脉冲可能在不涉及离域态的情况下直接促进解离。在此，我们使用能量远低于CTX态结合能(0.12-0.25 eV)的中红外推脉冲进行PPP实验。我们识别了三种类型的CTX：离域、局域和陷域。在离域CTX中，激发分布跨越多条聚合物链；而在局域CTX中，激发被限制在单条链上（尽管保持了一定程度的链内离域）。陷域CTX则完全局域化。泵浦脉冲产生热离域CTX，随后弛豫为局域CTX，最终到达陷域态。我们发现，使用与中红外电荷转移吸收共振的推脉冲光激发局域CTX，可以促进离域并有助于形成长寿命的电荷分离态。另一方面，我们发现陷域CTX对推脉冲无响应。我们假设，在先前研究中识别出的离域态仅在存在显著链间电子耦合或支持链间或链内极化子离域的区域规整性的系统中才可达到。这强调了工程化供体-受体界面微形态和能量学的重要性，以充分发挥材料在光伏应用中的潜力。
引用
@article{arxiv.2305.10128,
title = {Manipulation of Charge Delocalization in a Bulk Heterojunction Material Using a Mid-Infrared Push Pulse},
author = {Angela Montanaro and Kyu Hyung Park and Francesca Fassioli and Francesca Giusti and Daniele Fausti and Gregory D. Scholes},
journal= {arXiv preprint arXiv:2305.10128},
year = {2023}
}