机器学习势突出铝纳米颗粒的熔化与凝固

我们通过经典分子动力学模拟研究了铝纳米颗粒的完整热力学循环，覆盖了从200个原子到11000个原子的广泛尺寸范围。铝-铝相互作用使用FLARE套件中新开发的贝叶斯力场（BFF）进行建模，这是我们领域的前沿工具。我们讨论了包含熔融纳米液滴以避免相变时非物理行为的数据库要求。我们的研究提供了对高达3×10^5个原子尺寸的结构稳定性的全面理解。开发的Al-BFF预测了高达2000个原子（约2 nm）的二十面体稳定范围，随后是高达25000个原子的十面体稳定区域。超过此尺寸，预期结构倾向于面心立方（FCC）形状。在100K/ns的固定加热/冷却速率下，我们一致观察到滞后回线，其中熔化温度高于凝固温度。液体液滴的退火进一步稳定了二十面体结构，将其稳定范围扩展到5000个原子。使用层次k-means聚类，我们没有发现表面熔化的证据，但观察到一些表面冻结的轻微迹象。无论如何，液体液滴的表面在所有尺寸下都显示出局部结构有序。