分子中长寿命的振荡非相干电子动力学：反式聚乙炔低聚物
量子物理
2013-04-09 v1 材料科学
化学物理
摘要
通过对 \emph{trans}-polyacetylene 低聚物的计算研究，我们确定了分子系统电子 - 振动动力学的一个有趣特征。在此，通过电子 - 声子相互作用，导带中电子的衰变共振激发价带中的电子，反之亦然，导致两个不同电子态之间的电子布居发生振荡交换，其寿命可达数十皮秒。这种振荡结构类似于量子态之间的拍频模式，强烈暗示了长寿命分子电子相干性的存在。然而，重要的是，对电子相干性质的详细分析表明，该振荡结构源于纯粹的非相干过程。这些结果是通过对聚乙炔的 Su-Schrieffer-Heeger 哈密顿量进行混合量子 - 经典研究，传播电子和振动自由度的耦合动力学而获得的。研究表明，该非相干过程发生在具有不同电子构型的简并电子态之间，这些态通过电子 - 声子相互作用由第三个辅助态间接耦合。文中还讨论了如何在分子中构建真正抗退相干的电子叠加态。
引用
@article{arxiv.1304.2138,
title = {Long-lived oscillatory incoherent electron dynamics in molecules: trans-polyacetylene oligomers},
author = {Ignacio Franco and Angel Rubio and Paul Brumer},
journal= {arXiv preprint arXiv:1304.2138},
year = {2013}
}