与欠阻尼振动耦合的电荷转移体系的线性、三阶及五阶非线性光谱
化学物理
2015-06-01 v1 量子物理
摘要
我们研究在欠阻尼振动运动存在下，电荷转移体系中的空穴、电子和激子传输。我们分析了这些过程在线性、三阶和五阶非线性电子光谱中的特征。计算采用针对欠阻尼布朗振子谱密度的数值精确级联运动方程方法。我们发现，结合电子、空穴和激子转移可导致比仅存在激子耦合时具有更多结构的非平凡光谱。在二维光谱等待时间期间获取的迹线由振动运动主导，并不直接反映电子、空穴和激子动力学。我们发现五阶非线性响应尤其对电荷转移过程敏感。虽然三阶二维光谱检测两个相干之间的关联，但此处设计的五阶二维光谱（二维布居光谱）用于检测两个不同时段内激发态之间的关联。
引用
@article{arxiv.1502.06410,
title = {Linear, third- and fifth-order nonlinear spectroscopy of a charge transfer system coupled to an underdamped vibration},
author = {Arend G. Dijkstra and Yoshitaka Tanimura},
journal= {arXiv preprint arXiv:1502.06410},
year = {2015}
}