通过非线性声子学实现光致平移对称性破缺

光的波长通常大于晶体的晶胞尺寸。因此，即便强激光脉冲也不应破坏材料的平移对称性。然而，包括KTaO$_3$在内的某些材料，由于二阶拉曼过程，其拉曼谱中出现了对应于布里渊区边界声子的峰，这为利用强中红外激光驱动这些声子提供了机制。我们研究了通过驱动KTaO$_3$在$X$ $(0,\frac{1}{2},0)$点的最高频横光学模$Q_{\textrm{HX}}$来打破其平移对称性的可能性。我们的第一性原理计算表明，当$Q_{\textrm{HX}}$坐标值增大时，$X$点横声学模$Q_{\textrm{LZ}}$的能量曲线软化并形成双阱形状，而另一横声学分量$Q_{\textrm{LX}}$在$Q_{\textrm{HX}}$坐标值同样变化时则硬化。我们进行了类似的作为$Q_{\textrm{HX}}$坐标和电场函数的总能计算，以提取它们之间的非线性耦合。随后利用这些结果构建了在外泵浦项作用于$Q_{\textrm{HX}}$模时三个声子坐标的耦合运动方程，并在一系列泵浦频率和振幅下进行了数值求解。我们发现465 MV/cm是使$Q_{\textrm{LZ}}$模在位移位置振荡从而打破材料平移对称性所需的最小泵浦振幅。如此高强度的光脉冲目前可用激光源无法产生，且可能损伤材料。尽管如此，我们的工作表明，原则上光可通过非线性声子学用于打破材料的平移对称性。