RVO3 钙钛矿中自旋-轨道纠缠态的晶格畸变

我们通过对 Y$_{0.7}$La$_{0.3}$VO$_3$ 单晶测量磁性、比热、热导率、X 射线与中子衍射，开展了详尽研究，旨在揭示 \textit{R}VO$_3$ 中晶格对自旋-轨道纠缠的响应。从室温冷却时，轨道无序顺磁态在 T*$\sim$220\,K 附近转变为自旋-轨道纠缠态，随后在 T$_N$=116\,K 发生相变进入 C 型轨道有序(OO)与 G 型反铁磁有序(AF)基态。在 T$_N<T<T^*$ 温度区间内，VO$_{6/2}$ 八面体具有两条可比的面内 V-O 键，长于面外 V-O1 键。该局域结构畸变支持了部分填充且简并的 yz/zx 轨道的自旋-轨道纠缠。然而，此畸变与正交钙钛矿固有的空间八面体位点畸变不相容。二者的竞争诱导了从自旋-轨道纠缠态到 C-OO/G-AF 基态的二级相变，其中长程 OO 抑制了自旋-轨道纠缠。我们的分析表明，自旋-轨道纠缠态与 G-OO 在能量上可比且相互竞争。稀土位点无序有利于自旋-轨道纠缠而非协同 Jahn-Teller 畸变。结果还表明 LaVO$_3$ 在 T$_t\,\leq\,T\,\leq$T$_N$ 为 C-OO/G-AF 态，并在 T$_t$ 处发生轨道翻转相变。