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氨中超快伞形运动的激光诱导电子衍射

化学物理 2021-01-01 v1

摘要

实时可视化分子转变需要具有埃空间分辨率和飞秒时间分辨率的原子级结构检索方法。对含氢分子的成像还需要一种对氢核原子位置敏感的成像方法,而大多数方法对氢散射的灵敏度相对较低。激光诱导电子衍射(LIED)是一种桌面技术,能够以亚埃和飞秒的时空分辨率对气相多原子分子的超快结构变化成像,并对氢散射具有相对较高的灵敏度。在此,我们成像了孤立氨分子(NH3_3)在强场电离后的伞形运动。中性氨分子电离后,氨阳离子(NH3+_3^+)在约 8 飞秒内发生从棱锥形(ΦHNH=107\Phi_{HNH} = 107 ^\circ)到平面形(ΦHNH=120\Phi_{HNH}=120^\circ)结构的超快几何转变。利用 LIED,我们在电离后 7.89.87.8-9.8 飞秒检索到近平面形(ΦHNH=117±5\Phi_{HNH}=117 \pm 5^\circ)的场修饰 NH3+_3^+ 分子结构。我们测量的场修饰 NH3+_3^+ 结构与利用量子化学 ab initio 计算得到的平衡场修饰结构高度吻合。

关键词

引用

@article{arxiv.2012.15374,
  title  = {Laser-induced electron diffraction of the ultrafast umbrella motion in ammonia},
  author = {Blanca Belsa and Kasra Amini and Xinyao Liu and Aurelien Sanchez and Tobias Steinle and Johannes Steinmetzer and Anh-Thu Le and Robert Moshammer and Thomas Pfeifer and Joachim Ullrich and Robert Moszynski and Chii-Dong Lin and Stefanie Gräfe and Jens Biegert},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2012.15374},
  year   = {2021}
}