跨越最小自旋 1/2 自由基分子的 Kondo 电导
介观与纳米尺度物理
2014-01-22 v1 强关联电子
摘要
分子接触通常导电性较差，因为其能级往往远离金属接触的费米能级，这在分子电子学应用中需要不必要的大栅压和偏压。分子自由基是个例外，因为其部分填充的轨道会经历 Kondo 屏蔽，从而即使在零偏压下也能开启电子通道。虽然该现象已在几种复杂有机自由基中得到实验证实，但迄今为止尚未尝试定量理论预测。因此，基于第一性原理的理论能否以及能在多大程度上对 Kondo 温度和电导线形做出准确预测，仍是一个悬而未决的问题。我们选择一氧化氮 (NO) 作为一个简单且典型的自旋 1/2 分子自由基，提出了基于密度泛函理论与数值重正化群相结合 (DFT+NRG) 的计算，预测 NO/Au(111) 具有 15 K 的 Kondo 温度和零偏压谱异常。随后进行了扫描隧道谱研究以验证该预测，确认了显著的零偏压 Kondo 异常，且在液氮温度下仍清晰可见。比较显示，实验测得的 Kondo 温度约为 43 K，高于理论值，而反转的 Fano 线形暗示模型中未包含强烈的干涉源。这些差异并不令人意外，实际上为建模中使用的近似提供了具有指导意义的度量，从而支持并限定了 DFT+NRG 方法在预测更大分子自由基电导异常方面的可行性。
引用
@article{arxiv.1312.7286,
title = {Kondo conductance across the smallest spin 1/2 radical molecule},
author = {Ryan Requist and Silvio Modesti and Pier Paolo Baruselli and Alexander Smogunov and Michele Fabrizio and Erio Tosatti},
journal= {arXiv preprint arXiv:1312.7286},
year = {2014}
}
备注
14 pages including Supporting Information