石墨烯纳米带中单原子空位的 Jahn-Teller 畸变与多自旋态分析

石墨烯和石墨中的单原子空位缺陷及其阵列被认为是承载室温铁磁性的候选者之一。将密度泛函理论应用于石墨烯纳米带 (GNR) 中的单原子空位，研究了多自旋态与 Jahn-Teller 畸变之间的详细关系。具有六个未配对电子的初始等边三角形空位因 Jahn-Teller 效应畸变为等腰三角形。在 Sz=6/2、4/2 和 2/2 的可能自旋态中，最稳定的是 Sz=2/2。其总能量比初始态低 15.6 kcal/mol（更稳定），且单个空位周围的自旋密度总和（磁矩）为 1.49 {$\mu$}B。在 Sz=4/2 的情况下获得了惊人的结果：初始平坦的纳米带转变为三维卷曲状。GNR 上出现了铁磁自旋分布。其总能量为 -15.5 kcal/mol，与 Sz=2/2 的情况非常接近。此类计算表明，通过产生空位，平坦纳米带与卷曲纳米带可能共存。我们还分析了双层 AB 堆叠 GNR 在{$\alpha$}位点空位和{$\beta$}位点空位的情况。在这两种情况下，最稳定的自旋态均为 Sz=2/2。这些畸变的空位三角形显示出从{$\beta$}位点到{$\alpha$}位点的 60 度顺时针旋转，这与使用扫描隧道显微镜进行的若干实验观测结果一致。