研究电磁间隙热点处分析物共定位以实现等离子体增强光谱的高灵敏（生物）分子检测

基于表面增强拉曼或荧光光谱的传感器中，超窄等离子体纳米间隙处的电磁热点具有将检测限推至少数分子的巨大潜力。然而，利用电磁热点需要进入间隙，而这又取决于分析物相对于间隙距离的尺寸。本文利用基于嵌段共聚物胶体在全晶圆尺度上自校准的工艺，制备出高密度等离子体纳米柱阵列，其具有大量（> 10^10 /cm^2）均匀的柱间电磁热点。该方法便于系统地改变柱间间隙距离至亚 10 nm 尺度。结果显示了分析物尺寸相对于间隙距离对其利用柱间热点以及由此产生的基于 SERS 分子检测灵敏度的显著影响趋势。比较表面增强拉曼与金属增强荧光构型下标记蛋白的检测，进一步揭示了在遭遇间隙所施加的空间限制时荧光相对于拉曼检测的相对优势。对于小有机分子和蛋白质均实现了低至皮摩尔浓度检测限的定量检测。纳米加工方法所提供的明确几何结构，对于建立等离子体检测中纳米柱阵列结构、光学性质与灵敏度之间有意义关联的真实几何模型至关重要。这些发现强调了在等离子体增强光谱中为实现超高灵敏度，需合理设计考虑分析物尺寸的电磁热点。