加压Kitaev材料$\beta$-Li$_2$IrO$_3$中磁性与二聚化的相互作用

我们给出了多晶$\beta$-Li$_2$IrO$_3$在高达3~GPa静水压下的磁化测量，并构建了该材料的温度-压力相图。我们的数据证实磁有序在$p_{\rm{c}}$ $\approx$ 1.4~GPa的一级相变中崩溃，并额外揭示了一个阶跃状特征——结构二聚化的磁信号——该特征出现在$p_{\rm{c}}$处，并在进一步加压时移向更高温度。遵循L. S. I. Veiga等人[Phys. Rev. B 100, 064104 (2019)]的结构研究，我们提出在$p_{\rm{c}}$以上发展出一种部分二聚化相，其中混合了磁性与非磁性Ir$^{4+}$位点。根据我们的第一性原理计算，该相在1.7至2.7~GPa之间热力学稳定。它将磁性Ir$^{4+}$位点限制为弱耦合四聚体，具有单态基态且无长程磁有序。我们的结果排除了$\beta$-Li$_2$IrO$_3$中压力诱导自旋液体相的形成，并揭示了Kitaev材料中磁性崩溃转变的特性。我们还表明，对$\beta$-Li$_2$IrO$_3$施加压力处理所产生的压缩应变增强了常压下100~K磁异常的迹象。