掺杂NiO$_2$平面模型中Zhang-Rice单重态与高自旋态之间的竞争

在掺杂NdNiO$_2$中发现的超导现象令人困惑，因为掺杂NiO$_2$层的两个局域对称性相互竞争，这可能对所涉及的机制具有深远影响：在现实的电荷转移能数值下，类铜氧化物 regime 以Zhang-Rice单重态为主，被局域三重态所取代，这将暗示一种与高-$T_c$铜氧化物相当不同的超导图景。我们通过在与超导镍氧化物相关的参数范围内，研究具有周期边界条件的Ni$_4$O$_8$团簇来解决这一竞争。随着电荷转移能的增加，我们在空穴掺杂时观察到从以Zhang-Rice单重态为主导的铜氧化物 regime 到局域三重态的预期交叉。我们发现，当考虑镍-氧排斥$U_{dp}$的现实数值时，较小的电荷转移能$\Delta$能够驱动基态特性的这一变化。对于较大的电荷转移能数值，氧轨道不如在超导铜氧化物中重要，因为其谱权重仅出现在相当高的激发能处。然而，第二个Ni($3d$)轨道很容易变得相关，除$x^2-y^2$轨道外，$xy$或$3z^2-r^2$轨道也参与三重态的形成。此外，我们的结果表明$U_{dp}$（作用于Ni和O之间）有利于在位三重态，这意味着在获得有效的两带模型时应考虑超出纯在位相互作用的关联效应。