从机器学习与因果关系看双钙钛矿氧化物的阳离子有序性
材料科学
2022-11-08 v2
摘要
本工作结合第一性原理理论计算、机器学习（ML）与因果关系，研究双钙钛矿阳离子有序性的起源。我们考虑了来自过渡金属离子族的 A、A'、B 和 B' 的多种氧化态，以构建多样化的成分空间。采用传统 ML 分类算法（如随机森林，RF）并辅以几何驱动与关键结构模态等适当特征的常规框架，可对 A 位阳离子有序性实现高精度预测（约 98%）。我们通过决策路径分析、概率置信界赋值，并最终引入直接非高斯无环结构方程模型来探究因果性，从而评估 ML 模型的准确性。我们的研究表明，结构模态是区分层状、柱状和岩盐有序性的最重要特征。对于清晰的层状有序性，A 与 A' 之间的电荷差是最重要特征，而这又取决于 B、B' 的电荷分离。基于 ML 模型的输出，我们构建了带这些特征的函数形式以推导形成清晰层状有序性的能量差。在朗道自由能展开中，倾斜、转动与 A 位反铁电位移之间的三线性耦合，成为 A 位阳离子有序性形成的必要条件。
引用
@article{arxiv.2201.04970,
title = {Insights into cation ordering of double perovskite oxides from machine learning and causal relations},
author = {Ayana Ghosh and Gayathri Palanichamy and Dennis P. Trujillo and Monirul Shaikh and Saurabh Ghosh},
journal= {arXiv preprint arXiv:2201.04970},
year = {2022}
}