通过对比表示学习在密度泛函设计中引入密度标度约束
化学物理
2022-05-31 v1 材料科学
摘要
在数据驱动范式下，机器学习（ML）是发展密度泛函理论（DFT）中准确且普适的交换关联（XC）泛函的核心组件。众所周知，XC泛函必须满足若干精确条件与物理约束，如密度标度、自旋标度和导数不连续。本工作中，我们展示对比学习是一种计算高效且灵活的方法，可在基于ML的密度泛函设计中引入物理约束。我们提出一种示意性方法，通过在预训练任务中采用对比表示学习，将电子密度的均匀密度标度性质引入交换能。预训练的隐藏表示被迁移到下游任务以预测DFT计算的交换能。基于对比学习的预训练任务迁移得到的电子密度编码器预测的交换能满足标度性质，而未使用对比学习训练的模型对标度变换电子密度系统的预测很差。此外，带有预训练编码器的模型仅用整个增广数据集中很小一部分标注即给出满意性能，可与使用整个数据集从头训练的模型媲美。结果表明，通过对比学习引入精确约束可增强对密度-能量映射的理解，减少数据标注，有利于将基于神经网络（NN）的XC泛函推广到广泛并非总可实验获得但理论合理的情境。本工作代表了通过表示学习实现普适密度泛函机器学习设计的可行路径。
引用
@article{arxiv.2205.15071,
title = {Incorporation of density scaling constraint in density functional design via contrastive representation learning},
author = {Weiyi Gong and Tao Sun and Hexin Bai and Shah Tanvir ur Rahman Chowdhury and Peng Chu and Anoj Aryal and Jie Yu and Haibin Ling and John P. Perdew and Qimin Yan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2205.15071},
year = {2022}
}