使用硬X射线散射成像化学反应中的价电子重排
化学物理
2025-06-25 v1 原子物理
光学
摘要
我们利用超快硬X射线散射观察了在光激发的氨中价电子重排的迹象。时间分辨X射线散射是一种强大的工具，用于成像分子结构动力学，因为核心电子位于每个原子核的附近位置，因此散射强烈。通常情况下，核心电子贡献主导差分散射信号，掩盖了来自化学重要价电子重排的任何迹象。氨是价电子比核心电子比例通常较高的例外。我们测量了来自气相脱氢化氨的9.8 keV X射线散射，氨通过200 nm泵脉冲激发至3s Rydberg态。我们观察到由于初始光激发和随后的脱氢反应而记录的散射图样的变化。ab initio计算确认，观察到的信号对单一光激发价电子的重排以及各向异性和非向异性脱氢通道之间的相互作用具有灵敏度。使用超快硬X射线散射来成像单价电子的结构重排 represents了跟踪光激发原子和分子中价电子结构的重要进展。
引用
@article{arxiv.2506.19172,
title = {Imaging valence electron rearrangement in a chemical reaction using hard X-ray scattering},
author = {Ian Gabalski and Alice Green and Philipp Lenzen and Felix Allum and Matthew Bain and Surjendu Bhattacharyya and Mathew A. Britton and Elio G. Champenois and Xinxin Cheng and James P. Cryan and Taran Driver and Ruaridh Forbes and Douglas Garratt and Aaron M. Ghrist and Martin Graßl and Matthias F. Kling and Kirk A. Larsen and Mengning Liang and Ming-Fu Lin and Yusong Liu and Michael P. Minitti and Silke Nelson and Joseph S. Robinson and Philip H. Bucksbaum and Thomas J. A. Wolf and Nanna H. List and James M. Glownia},
journal= {arXiv preprint arXiv:2506.19172},
year = {2025}
}