DyPc$_2$ 分子中 Dy 同位素的自旋超精细与四极相互作用
材料科学
2020-06-24 v1 化学物理
量子物理
摘要
核自旋能级在理解基于镧系的单分子磁体的磁化动力学以及量子比特的实现与控制中具有重要作用。我们利用包含自旋轨道相互作用的多重构型 ab-initio 方法(超越密度泛函理论)研究了阴离子 DyPc(Pc=酞菁)单分子磁体中 Dy 与 Dy 核的自旋超精细与核四极相互作用。选择 Dy 的这两种同位素是因为其余同位素核自旋为零。两同位素核自旋均为 ,尽管核磁矩的大小与符号互不相同。电子基态与第一激发 Kramers 双重态间的巨大能隙,使我们能将微观超精细与四极相互作用哈密顿量映射为对应基态 Kramers 双重态、电子赝自旋 的有效哈密顿量。我们的 ab-initio 计算表明核自旋与电子轨道角动量间的耦合对超精细相互作用贡献最大,且 Dy 与 Dy 核的超精细与核四极相互作用均远小于 TbPc 单分子磁体中 Tb 核的相应值。计算所得电子-核能级间隔与报道的 DyPc 实验数据相当。我们证明 Dy Kramers 离子的超精细相互作用导致零场下的隧穿劈裂(或磁化量子隧穿)。该效应在 TbPc 单分子磁体中不出现。我们发现 DyPc 与 DyPc 的避交叉能级磁场值明显不同,可由实验观测。
引用
@article{arxiv.2002.05134,
title = {Hyperfine and quadrupole interactions for Dy isotopes in DyPc$_2$ molecules},
author = {Aleksander L. Wysocki and Kyungwha Park},
journal= {arXiv preprint arXiv:2002.05134},
year = {2020}
}
备注
14 pages, 5 figures