无序氧化钛中的氢：通过加速探索关联局域化学、结构与化学计量
材料科学
2022-08-24 v1 无序系统与神经网络
摘要
金属合金本征表面氧化物中氢的掺入往往控制着金属氢化的起始，对材料腐蚀与储氢具有重要意义。一个关键的代表性例子是氧化钛，其作为多种结构与功能用钛合金的钝化层形成。这些氧化物往往结构多样，具有多晶型相、晶界以及非晶区域，从而为氢生成了截然不同的独特局域环境。在此，我们引入一种能够高效且准确地驾驭该复杂性的工作流。首先，利用在ab initio分子动力学模拟上训练的机器学习力场生成非晶构型；随后对这些结构进行密度泛函理论计算以识别局域氧环境，并与实验观测相比较。其次，为对无序构型空间中的细微差异进行分类，我们采用基于图的采样流程。最后，利用对代表性构型的穷举密度泛函理论计算求得局域氢结合能。我们借助该方法论表明，氢结合能学由局域氧配位描述，而后者又受化学计量影响。这些结果共同意味着，TiO中氢的掺入与输运可通过成分设计进行调控，从而为改善钛基合金在氢环境中的性能与耐久性提供启示。
引用
@article{arxiv.2208.10956,
title = {Hydrogen in Disordered Titania: Connecting Local Chemistry, Structure, and Stoichiometry through Accelerated Exploration},
author = {James Chapman and Kyoung E. Kweon and Yakun Zhu and Kyle Bushick and Leonardus Bimo Bayu Aji and Christopher Colla and Nir Goldman and Nathan Keilbart and Roger Qui and Tae Wook Heo and Brandon C. Wood},
journal= {arXiv preprint arXiv:2208.10956},
year = {2022}
}