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低频太赫兹水光谱中的氢键供体-受体失衡

化学物理 2026-07-07 v1 软凝聚态物质
作者: Lilian Najm Alsayed , Florian Pabst , Giuseppe Cassone , Ali Hassanali , Fabio Novelli
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摘要

液态水的低频介电响应通常由一个主要的德拜弛豫以及额外的更快贡献来描述，这些更快贡献的微观起源仍存在争议。在此，我们表明水在0.14至1.21太赫兹之间的介电函数可以用一个集体德拜弛豫加上一个受限于零直流电导率极限的Drude-Smith项来表示。Drude-Smith光谱权重在将纯H2O从20°C加热到50°C时增加，并在同位素取代（20°C的D2O对比20°C的H2O）时减少。包括核量子效应的分子动力学模拟显示，具有不等数量捐赠和接受氢键的水分子群体的相关变化。基于从头算的光谱计算进一步表明，~0.1-1太赫兹响应包含核运动和显式电子极化/电荷重分布贡献。因此，我们将过量的低频太赫兹响应解释为一种局域的、核-电子混合介电响应，与氢键网络中的瞬态供体-受体失衡相关。

关键词

太赫兹光谱 液态水 德拜弛豫 Drude-Smith模型 氢键网络 核量子效应 介电响应

引用

@article{arxiv.2607.06780,
  title  = {Hydrogen-Bond Donor-Acceptor Imbalance in Low-Frequency Terahertz Water Spectra},
  author = {Lilian Najm Alsayed and Florian Pabst and Giuseppe Cassone and Ali Hassanali and Fabio Novelli},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2607.06780},
  year   = {2026}
}