FePS3 中的混合自旋 - 轨道激子 - 磁振子激发

FePS3 是一种层状 van der Waals (vdW) Ising 反铁磁体，最近在真正二维磁性的背景下得到了研究，并成为研究强自旋 - 声子耦合和非线性磁光现象的理想材料平台。在这项工作中，我们证明了自旋 - 轨道耦合 (SOC) 在该化合物的基态和激发中起着重要且尚未解决的作用。结合第一性原理计算与线性味波理论 (LFWT)，我们发现不同的自旋 - 轨道单离子态之间存在强烈的混合和光谱重叠。因此，低能激发形成了局部自由度的复杂混合物，最准确地应视为混合自旋 - 轨道激子 - 磁振子模式。对包含所有此类自由度的所得低能模型进行完整参数化需要近五十万个耦合常数。尽管存在这种复杂性，我们表明可以使用基于局部多体的方法廉价地推导出此类模型，这些方法与最近的实验结果在定量上达成一致。结果突出了即使在第一行过渡金属中 SOC 的重要性，并为具有未猝灭轨道矩的二维磁体的性质提供了基本见解。