多层 2H-MoSe$_2$ 中高度可调的基态与激发态激子偶极

激子的基本性质由库仑束缚电子与空穴的自旋、谷、能量和空间波函数决定。在范德瓦耳斯材料中,这些属性可通过层堆垛构型广泛调控,以创建具有静态面外电偶极的高度可调层间激子,但代价是负责光-物质耦合的面内振荡偶极强度减弱。在此我们展示,双层与三层 2H-MoSe$_2$ 晶体中的层间激子表现出与层内 A 激子基态($1s$)和激发态($2s$)的电场驱动耦合。我们证明这些不同激子种类的杂化态提供了强振子强度、大永久偶极(高达 $0.73 \pm 0.01$ enm)、高能量可调性(高达 $\sim$ 200 meV),以及对自旋和谷特性的完全控制,使得激子 g 因子可在大范围(从 -4 到 +14)内调控。此外,我们观察到双层与三层激发态($2s$)层间激子及其与层内激子态($1s$ 和 $2s$)的耦合。我们的结果与具有自旋(层)选择性的耦合振子模型以及超越标准密度泛函理论计算的结果吻合良好,将多层 2H-MoSe$_2$ 推进为探索具有强光-物质相互作用的激子-激子相互作用的高度可调平台。