采用石墨正极的高容量可充电 $Li/Cl_2$ 电池

开发新型高容量、高能量密度可充电电池对未来消费电子、电动汽车及大规模储能应用十分重要。近来我们报道了约 3.5 V 的钠/氯 $(Na/Cl_2)$ 与锂/氯 $(Li/Cl_2)$ 电池，其可逆容量高达 1200 mAh $g^{-1}$，使用 Na 或 Li 金属作负极、无定形碳纳米球（aCNS）作正极、溶于亚硫酰氯 $(SOCl_2)$ 并含氟添加剂的氯化铝 $(AlCl_3)$ 作电解液。正极中 aCNS 的高比表面积与大孔体积促进了 NaCl 或 LiCl 沉积及 $Cl_2$ 捕获，以实现可逆的 $NaCl/Cl_2$ 或 $LiCl/Cl_2$ 氧化还原反应与电池充放电循环。本文报道一种初始低比表面积/低孔隙率石墨（DGr）材料作为 $Li/Cl_2$ 电池正极，在 1000 {\deg}C 二氧化碳 $(CO_2)$ 中活化（DGr_ac）后获得高性能，首次放电容量约 1910 mAh $g^{-1}$，循环容量达 1200 mAh $g^{-1}$。非原位拉曼光谱与 X 射线衍射（XRD）揭示了石墨在电池循环中的演变，包括插层/脱插层与剥离，生成了充足孔隙以容纳 $LiCl/Cl_2$ 氧化还原。该工作为高通量、低成本石墨类材料用于高容量碱金属/$Cl_2$ 电池开辟了道路。最后，我们利用质谱探测被困于石墨正极中的 $Cl_2$，从而阐明 $Li/Cl_2$ 电池工作机制。