利用线性与非线性光学响应提升 LaMoN$_3$ 光伏效率的潜力

氮化物 Perovskite 是一种新兴的材料类，预测其具有多样的功能属性，然而由于氧化物氮化物的合成挑战，仍未得到充分探索。最近，LaMoN$_3$ 被报道为一种无氧化物氮化物 Perovskite，具有极性对称性，表现出在中等压力下的优异动态稳定性和铁电特性。然而，其相稳定性、线性和非线性光学响应、激子和极性子行为以及在高压下的效率仍未探索。应力可系统性地调节电子结构特性，从而便于识别针对线性或非线性光学响应优化的相位。因此，本文我们系统地在最高 40 GPa 下研究了 LaMoN$_3$ 的这些属性，包括密度泛函理论、密度泛函扰动理论、众多扰动理论（即 G$_0$W$_0$ 和 BSE）以及紧束缚近似模型。我们的研究表明，LaMoN$_3$ 在 40 GPa 下仍保持动态稳定性并保留其单相结构。该化合物表现出间接带隙，随压力从 2.17 eV (0 GPa) 降至 1.45 eV (40 GPa)（在 G$_0$W$_0$@PBE 级别）。使用 BSE，我们发现压力增强了 SLME 同时降低了激子结合能，这两者都有利于光伏应用。批量光伏效率随压力变化的趋势模仿 shift current density J$_SC$ 的行为，接近 15 GPa 时达到峰值，随后在更高压力下因非线性 shift current 响应减弱而下降。这一结果突显了压力调谐 regime 以提升光伏性能。我们因此提出一种多结结构器件，将吸收层优化用于线性和非线性光学电流，同时通过互补机制提升太阳能转换效率。