双钙钛矿 PrBaMn2O6 的基态结构、轨道有序与金属-绝缘体转变

近年来,A 位有序的半掺杂双钙钛矿锰氧化物 $\rm RBaMn_2O_6$(R=稀土)因其非凡的物理性质以及在磁阻、多铁和储氧材料方面的应用前景而备受关注。由于实验与理论研究的复杂性,${\rm RBaMn_2O_6}$ 中基态的性质以及冷却时发生的相变序列尚不清楚。本文我们探讨 PrBaMn$_2$O$_6$ 基态结构的起源及其电子与磁性质。利用 GGA+U 方法和专门设计的结构优化策略,我们表明该系统具有两种能量非常接近的竞争态 AFM-A 与 AFM-CE 磁结构。AFM-A 结构为金属,而 AFM-CE 为绝缘体,向绝缘态的转变伴随着电荷 Mn$^{3+}$/Mn$^{4+}$ 与轨道 $3x^2-r^2$/$3y^2-r^2$ 有序。该轨道有序导致强烈的协同 Jahn-Teller (JT) 畸变,从而降低了晶体对称性。我们的发现为理解现有关于 ${\rm PrBaMn_2O_6}$ 实验数据中的矛盾提供了关键,并为其他 ${\rm RBaMn_2O_6}$ 化合物的基态结构理论精化开辟了前景。