由具有分数原子存在度的图神经网络实现的基于梯度的巨正则优化
材料科学
2025-11-25 v2 机器学习
摘要
机器学习原子间势已成为材料科学中不可或缺的工具，能够研究更大的系统和更长的时间尺度。最先进的模型通常是图神经网络，它们采用消息传递来迭代更新原子嵌入，最终用于预测性质。在这项工作中，我们扩展了消息传递形式体系，引入了一个解释分数原子存在度的连续变量。这使我们能够计算 Gibbs 自由能相对于原子的笛卡尔坐标及其存在度的梯度。利用这一点，我们提出了一种基于梯度的巨正则优化方法，并记录了其在 Cu(110) 表面氧化物上的能力。
引用
@article{arxiv.2507.19438,
title = {Gradient-based grand canonical optimization enabled by graph neural networks with fractional atomic existence},
author = {Mads-Peter Verner Christiansen and Bjørk Hammer},
journal= {arXiv preprint arXiv:2507.19438},
year = {2025}
}