Gibbs-Helmholtz 图神经网络：捕捉无限稀释活度系数的温度依赖性

准确预测混合物中化合物的物理化学性质（例如无限稀释活度系数 $\gamma_{ij}^\infty$）对于开发新颖且更可持续的化工过程至关重要。在这项工作中，我们分析了先前提出的基于 GNN 的模型在预测 $\gamma_{ij}^\infty$ 方面的性能，并在一系列 9 个等温研究中将它们与几种机理模型进行比较。此外，我们开发了 Gibbs-Helmholtz 图神经网络（GH-GNN）模型，用于预测分子体系在不同温度下的 $\ln \gamma_{ij}^\infty$。我们的方法将 Gibbs-Helmholtz 导出表达式的简洁性与一系列图神经网络相结合，这些网络融入了显式的分子和分子间描述符以捕捉色散和氢键效应。我们使用 40,219 个二元体系的实验测定 $\ln \gamma_{ij}^\infty$ 数据训练该模型，涉及 1032 种溶质和 866 种溶剂，总体上表现出优于流行的 UNIFAC-Dortmund 模型的性能。我们分析了 GH-GNN 在连续和离散内推/外推方面的性能，并给出了模型适用域和预期准确性的指示。一般而言，如果训练集中至少包含 25 个具有相同溶质-溶剂化学类别组合的体系，并且存在高于 0.35 的相似性指标，GH-GNN 能够对外推的二元体系产生准确预测。该模型及其适用域建议已在 https://github.com/edgarsmdn/GH-GNN 开源。