原子级薄半导体中费米极化子的巨光学非线性

实现强非线性光学响应是兼具基础与技术重要性的长期目标。近来，大量研究致力于探索固体中的激子，以此作为实现乃至低至少数光子量级非线性的途径。然而，一个关键权衡随之出现：强光-物质相互作用要求激子具有大的振子强度和短的辐射寿命，这限制了其相互作用强度与非线性。本文中，我们通过利用三层二硒化钨这一原子级薄半导体中激子与载流子的耦合，实验演示了强非线性光学响应。通过调控三层的电场与静电掺杂，我们观察到层内与层间激子的杂化，以及由激子与自由载流子相互作用导致的费米极化子形成。我们发现，在连续波与脉冲激光激发下均可实现显著的光学非线性，其中空穴掺杂费米极化子的共振蓝移可达约 10 meV。有趣的是，我们观察到电子与空穴掺杂间光学非线性的显著不对称性，该不对称性可由外加电场调控。我们将这些特征归因于激子与自由电荷之间在光诱导谷极化下的强相互作用。我们的结果确立了原子级薄异质结构作为调控非线性光学响应的高度通用平台，可应用于经典与量子光电子学，并为探索费米-玻色混合体系中的多体物理开辟了途径。