用于多体模拟有限尺寸外推的高斯过程方法

能够准确模拟真实材料性质的关键在于能够预测其在热力学极限下的性质。然而，由于大多数多体电子结构方法的复杂度随体系尺寸呈高阶多项式甚至指数增长，直接模拟热力学极限下的大体系很快变得计算上不可行。因此，研究者通常基于相对简单的标度表达式，通过外推计算上可处理的较小体系的性质来估计接近热力学极限的大体系性质。在这项工作中，我们采用高斯过程来更准确高效地外推多体模拟至其热力学极限。我们在平滑重叠原子位置（SOAP）描述符上训练高斯过程，以外推使用两种高精度多体方法获得的一维氢链能量：耦合簇理论和辅助场量子蒙特卡罗（AFQMC）。由此我们表明，在相对较短的10-30原子链上训练的高斯过程，能够以亚毫哈特里精度预测均匀和非均匀氢链在热力学极限下的能量。与标准标度表达式不同，我们基于GPR的方法在给定代表性训练数据时具有高度泛化能力，且不依赖于体系的几何结构或维度。本工作凸显了机器学习在修正 routinely 使有限尺寸多体模拟解释复杂化的有限尺寸效应方面的潜力。