GAP-DFT：用于催化高熵合金的基于图的炼金扰动密度泛函理论
材料科学
2024-08-22 v1
摘要
高熵合金（HEAs）因其复杂的表面结构而表现出优异的催化性能。然而，与传统合金相比，HEAs中大量活性结合位点在催化应用中带来了巨大的计算挑战。为应对这一挑战，必须开发稳健的方法以高效探索HEA催化剂的构型空间。在这里，我们引入了一种将炼金扰动密度泛函理论（APDFT）与基于图的校正方案相结合的新方法，用于探索HEAs的结合能景观。我们的结果表明，APDFT能够以最小的计算成本准确预测HEAs中的等电子置换的结合能，显著加速了构型空间采样。然而，当置换发生在结合位点附近时，APDFT误差显著增加。为解决这一问题，我们开发了一种基于图的高斯过程回归模型来校正APDFT与传统密度泛函理论值之间的差异。我们的方法能够在仅需少量第一性原理模拟的情况下，以平均绝对误差30 meV预测数十万种构型的结合能。
引用
@article{arxiv.2408.11238,
title = {GAP-DFT: A graph-based alchemical perturbation density functional theory for catalytic high-entropy alloys},
author = {Mohamed Hendy and Okan K. Orhan and Homin Shin and Ali Malek and Mauricio Ponga},
journal= {arXiv preprint arXiv:2408.11238},
year = {2024}
}