BerkeleyGW 中的全相对论性 $GW$/Bethe-Salpeter 计算：实现、对称性、基准测试与性能
材料科学
2022-10-03 v1
摘要
对于具有自旋轨道耦合的材料，计算其 准粒子能带结构和 Bethe-Salpeter 方程 (BSE) 吸收谱通常通过将 修正和自旋轨道耦合作为密度泛函理论的两个独立微扰来处理。然而，对强自旋轨道耦合材料的精确处理通常需要采用全相对论方法，即在 Kohn-Sham 方程和 /BSE 中使用旋量波函数。此类计算直到最近才得以实现，尤其是 BSE 方面。我们已在平面波赝势 /BSE 代码 BerkeleyGW 中实现了该方法，该代码高度并行化并被电子结构研究领域广泛使用。我们给出了具有不同强度自旋轨道耦合的固体（包括 Si、Ge、GaAs、GaSb、CdSe、Au 和 BiSe）的准粒子能带结构和光学吸收谱的参考结果。这些体系的准粒子带隙计算结果与实验吻合，偏差在几十 meV 以内。采用全相对论性 -BSE 计算的 GaSb 吸收谱捕捉到了谱峰中巨大的自旋轨道分裂。对于 BiSe，我们发现其低能带结构与 DFT 相比发生剧烈变化，在包含非对角自能矩阵元后，全相对论性 近似正确处理了价带和导带的抛物线性质。我们详述了该方法学、旋量的空间对称性处理方式、与其他代码的对比，以及与无自旋 /BSE 计算和 SOC 微扰方法的性能比较。本工作旨在推动激发态研究软件中旋量 /BSE 方法的进一步发展。
引用
@article{arxiv.2206.00808,
title = {Fully relativistic $GW$/Bethe-Salpeter calculations in BerkeleyGW: implementation, symmetries, benchmarking, and performance},
author = {Bradford A. Barker and Jack Deslippe and Johannes Lischner and Manish Jain and Oleg V. Yazyev and David A. Strubbe and Steven G. Louie and .},
journal= {arXiv preprint arXiv:2206.00808},
year = {2022}
}