从预测到行动：性能估计在机器学习驱动材料发现中的关键作用

由统计性质模型驱动的材料发现是一个迭代决策过程，在此期间，初始数据收集被模型告知的采集函数所提出的新数据扩展——目标是随时间最大化某种“奖励”，例如迄今发现的最大性质值。尽管材料科学界在开发相对于训练分布平均预测良好的性质模型方面取得了诸多进展，但这种分布内性能度量并未与发现奖励直接耦合。这是因为迭代发现过程具有偏移的奖励分布，其过度比例地由模型对优异材料的性能决定。我们使用双钙钛矿氧化物中体模量最大化的例子展示了该问题。我们发现分布内预测性能表明随机森林优于高斯过程回归，而就发现奖励而言结果相反。我们认为，从预计算数据收集缺乏适当的性能估计方法是改进数据驱动材料发现的根本问题，并且我们提出了一种新颖的此类估计器，与朴素奖励估计相反，其成功预测带“期望改进”采集函数的高斯过程在我们双钙钛矿演示研究中为四个选项里的最佳。重要的是，它做到这一点无需确认该预测所需的逾千次第一性原理计算。