从无序到功能：熵工程调控的宽带光子学与离子输运稳定的光谱保真度
光学
2026-02-11 v2 材料科学
摘要
高熵卤化物钙钛矿领域发展迅速，但仍存在一个关键空白：构型熵尚未成为一种可靠的、可设计的杠杆，以基于可跨组分迁移的机理同时实现扩展的光子功能和运行鲁棒性。本文开发了熵工程调控的稀土卤化物双钙钛矿单晶 Cs2Na(Sb, RE)Cl6 (RE3+ = Sc3+, Er3+, Yb3+, Tm3+)，同时扩展了近红外（NIR）功能并建立了一条机制稳定性规则。近等摩尔 B(III) 位合金化产生了单相高熵固溶体（ΔS_config 约 1.6R）。Sb3+ 作为敏化剂统一了激发并协同激活多个镧系通道，将母体的单模响应转变为宽带近红外输出（~850-1600 nm），在 996、1220 和 1540 nm 处具有三个光谱正交的指纹带。这种三峰自参考输出实现了基于冗余的比率式溶剂识别和定量混合物传感，降低了对强度漂移的敏感性。在湿度和氧气下的加速老化实验表明，与单组分类似物相比，其相稳定性和发射稳定性得到改善。DFT 和分子动力学将这种鲁棒性归因于尽管 H2O/O2 吸附相当，但 RE3+/Cl- 的自扩散被强烈抑制，从而在动力学上阻碍了离子迁移辅助的重构和降解。将其集成到荧光粉转换 LED 中，可提供光谱稳定的宽带近红外照明，从而确立了熵工程作为一种实用手段，可在金属卤化物光子学中将扩展的光子功能与机制上可解释的耐久性结合起来。
引用
@article{arxiv.2512.24328,
title = {From Disorder to Function: Entropy-Engineered Broadband Photonics with Ion-Transport-Stabilized Spectral Fidelity},
author = {Yuxiang Xin and Chen-Xin Yu and Jianru Wang and Jianbo Jin and Minliang Lai and Yinan Wang and Shuwen Yan and Gu-wen Chen and Liang Fan and Xiachu Xiao and Yutao Yang and Luying Li and Han Wang and Zhi-Pan Liu and Jiang Tang and Li-Ming Yang and Zhuolei Zhang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2512.24328},
year = {2026}
}