用于映射电池电解液结构-组成与器件性能关系的配方图

人们正积极寻求先进的计算方法，以应对诸如配方等新型组合材料的发现与开发挑战。一种广泛采用的方法涉及领域知情的高通量筛选可组合成配方的单个组分。这虽能加速针对目标应用的化合物发现，但从小规模候选化学空间中确定正确“配方”的过程在很大程度上仍依赖实验室实验驱动。我们报告了一种深度学习模型——配方图卷积网络（Formulation Graph Convolution Network, F-GCN），它可将各组分的结构-组成关系映射为整体液体配方的性质。多个 GCN 并行组装，以领域直观方式即时对配方组分进行特征化。所得分子描述符根据各组分在配方中的摩尔百分比进行缩放，随后形式化为一个组合描述符，将完整配方表征给外部学习架构。所提配方学习模型的应用案例针对电池电解液，通过在两个代表电解液配方与电池性能的数据集上训练和测试来展示——一个数据集来源于关于 Li/Cu 半电池的文献，另一个来自锂-碘全电池化学的实验室实验。该模型被证明能以已报道的最低误差预测新电解液配方的库仑效率（Coulombic Efficiency, CE）和比容量等性能指标。性能最佳的 F-GCN 模型使用由分子图导出的分子描述符，这些描述符通过知识迁移技术融入了分子的 HOMO-LUMO 和电矩性质。