第一性原理与准第一性原理之争：电荷自洽在强关联体系中的作用

第一性原理方法在求解真实材料多体哈密顿量方面已取得一定成功，适用于关联较弱或中等的情况。当电子关联增强时，常采用基于第一性原理方法的嵌入方法，通过以更高层次的理论求解适当选取的多体哈密顿量来更好地处理关联。此类组合方法常被称为准第一性原理（second principles）方法。在该理论层次上，自能——即体现更强电子关联的函数——是能量或动量或两者之一的函数。此类理论的成败通常以自能函数的质量来衡量。然而，原则上自能的自洽性也应改变关联材料中的实空间电荷分布，并能够修正电子本征函数，这一点在准第一性原理方法中常被忽视。本文以两个实例研究电荷自洽性的影响：三维电荷密度波候选材料 TiSe$_{2}$ 与二维铁磁体 CrBr$_{3}$，并展示在基于第一性原理格林函数的多体微扰方法中考虑的关联效应所引起的实空间电荷重分布，是驱动这些材料最终电子结构发生定性变化的关键。