ScF3 中声子非谐性与负热膨胀的第一性原理研究
材料科学
2019-03-13 v4
摘要
通过基于密度泛函理论的一组非谐自由能计算，研究了立方三氟化钪（ScF3）大幅负热膨胀的微观起源。我们证明，传统的准谐近似（QHA）对 ScF3 完全失效，而由自洽声子理论非微扰处理的四次非谐性，对于重现从负到正热膨胀系数的转变以及 R4+ 软模随加热的硬化是必不可少的。此外，我们表明，由改进的自洽声子理论评估的三次非谐性对振动自由能的贡献是显著的，并且对于稳健理解热膨胀系数的温度依赖性而言，其与四次非谐性的贡献同样重要。本研究的第⼀性原理方法使我们能够在热力学极限下计算固体在各种热力学性质，并包含三次和四次非谐性的效应。因此，它有望解决基于 QHA 的预测的许多已知问题，这些问题在高温和强非谐材料中尤为显著。
引用
@article{arxiv.1810.08800,
title = {First-principles study of phonon anharmonicity and negative thermal expansion in ScF3},
author = {Yusuke Oba and Terumasa Tadano and Ryosuke Akashi and Shinji Tsuneyuki},
journal= {arXiv preprint arXiv:1810.08800},
year = {2019}
}