碳纳米管电极高通量DNA测序的第一性原理研究

快速且经济的单核苷酸水平DNA测序可能通过测量单链DNA被拉过纳米孔时的横向电子电流来实现。为了增强核苷酸与电极之间的电子耦合，从而提高电流信号，我们采用一对单壁闭口(6,6)碳纳米管作为电极。然后，我们利用第一性原理量子输运理论研究了夹在这种电极之间的核苷酸的电子输运性质。我们特别考虑了电极间距最小但仍允许DNA易位的极端情况。碳纳米管端帽上的苯环可以与核碱基强耦合，从而既减少构象波动，又显著提高电导。首先确定了核苷酸与碳纳米管强耦合且产生最大透射的最优分子构型。然后分析了这些最优构型的电子结构和电子输运。在高达1 V的电压下，典型的隧穿电流约为50 nA。在更高偏压下，当通过分子态的共振输运成为可能时，电流约为几μA。在1 V以下，不同核苷酸对应的电流始终可区分，其中腺嘌呤电流最大，鸟嘌呤次之，胞嘧啶第三，胸腺嘧啶最小。我们进一步计算了核苷酸沿DNA易位路径拖动时的透射系数分布，并研究了构型变化的影响。基于这些结果，我们提出了一种结合三种可能数据分析策略的DNA测序方案。