钠硼硅酸盐玻璃形成体的第一性原理研究 II：玻璃态
无序系统与神经网络
2018-02-28 v1 材料科学
摘要
我们利用从头算模拟研究了成分为 3Na_2O-B_2O_3-6SiO_2 的钠硼硅酸盐玻璃的性质。我们发现，径向分布函数 g_BO(r) 和 g_BNa(r) 中第一个峰的展宽是由于存在三角体和四面体硼单元，以及连接到 BO_3 单元的非桥氧原子所致。与实验结果一致，我们发现 [3]B 单元涉及大量非桥氧，而绝大多数 [4]B 仅具有桥氧。我们确定了 Na 原子在 [3]B 和 [4]B 单元周围的三维分布，并利用这些信息解释了为何与后者相关的钠原子比与前者相关的钠原子与中心硼原子共享更多的氧原子。根据电子分布，我们计算了总电子态密度及其角动量贡献的分解。振动态密度在高频处显示出一个源自硼原子运动的能带。此外，我们表明 [3]B 和 [4]B 单元在谱图中产生了定义明确的特征，因此可用于估算这些结构实体的浓度。[3]B 的贡献可进一步分解为对称部分和非对称部分，这两部分也能在谱图中轻易识别。我们展示了谱图中的某些特征可用于获取关于 [4]B 单元中硼的次近邻原子类型的信息。我们计算了桥氧和非桥氧原子上的平均 Born 电荷，并表明它们分别线性依赖于两个键之间的夹角以及与相连阳离子的距离。最后，我们计算了介电函数的频率依赖性以及吸收光谱。
引用
@article{arxiv.1408.5014,
title = {First principles study of a sodium borosilicate glass-former II: The glass state},
author = {Laurent Pedesseau and Simona Ispas and Walter Kob},
journal= {arXiv preprint arXiv:1408.5014},
year = {2018}
}
备注
18 pages; 16 figures