铈掺杂无机闪烁体中发光现象的第一性原理研究

铈掺杂材料中的发光对应于从最低的 Ce 5d 能级被填充的激发态到单个 4f 能级被填充的基态的跃迁。我们基于密度泛函理论进行了理论计算，以计算 Ce 掺杂材料的基态能带结构以及 Ce3+ 激发态。激发态计算采用了一种约束占据方法，即将 Ce 4f 态的占据数设为零，并允许其上的第一激发态被填充。我们对一组已知实验结果为闪烁体或非闪烁体的 Ce 掺杂材料进行了这些计算，以将理论可计算的参数与测量的闪烁体性能联系起来。通过这些研究，我们基于计算参数建立了一套标准，这些参数是明亮 Ce 激活闪烁体的必要特征。将这些标准应用于大约一百种新材料，我们整理出了一份新的明亮 Ce 激活闪烁体的候选材料清单。在粉末形式合成后，其中一种新材料 (Ba2YCl7:Ce) 被发现是一种明亮的闪烁体。这种涉及计算需求适中的第一性原理计算的方法，旨在作为一种系统性的高通量方法，通过对大量潜在新材料进行优先级排序和筛选，来帮助发现新的明亮闪烁体材料。