纳米尺度输运中谱调整的第一性原理方案

我们在基于原子轨道线性组合的第一性原理方法中，实现了一种用于修正纳米尺度系统低偏压输运性质的通用方法。我们展示了如何修正被低估的HOMO-LUMO能隙这一典型问题，从而实现与实验的定量和定性一致。我们表明，一种基于计算相关输运共振位置并将其拟合为洛伦兹函数的替代方法，会显著低估电导，并且不能准确再现共振之间的电子透射系数。我们将这种简单方法在一个理想系统（苯分子耦合到无特征引线）中与更复杂的方法（如$GW$）进行比较，发现两者之间具有相当好的一致性。我们还给出了金引线之间苯二硫醇分子的结果，其中我们研究了直分子和倾斜分子的不同耦合构型，并表明该方法产生了观察到的二维电导直方图的演化。我们还通过考虑不同的耦合构型，解释了此类直方图中低电导区域的存在。