聚二乙炔链中激子-极化激元的第一性原理建模
材料科学
2020-09-07 v1 化学物理
计算物理
摘要
有机材料中的激子-极化激元是光子与这些材料所承载的束缚激子强相互作用产生的杂化态。有机极化激元在光电子应用中备受关注,然而这方面的进展因缺乏量化这些系统中光-物质相互作用并由此可制定分子设计规则的第一性原理方法而受阻。在此我们发展了这样一种第一性原理方法,量化光-物质相互作用。我们以共轭聚合物聚二乙炔的变体为例展示我们的方法,并表明较大的聚合物共轭长度对强激子-光子耦合至关重要,从而凸显无静态无序纯结构的重要性。通过与我们的实验反射率测量比较,我们表明激子与振动的耦合（表现为吸收中的声子边带）在一系列频率上对光-物质耦合的大小有强烈影响。我们的方法为深入理解有机材料中的极化激元开辟了道路,并强调对激子-光子相互作用的定量精确计算需要自洽地考虑所有无序来源。
引用
@article{arxiv.2006.11295,
title = {First principles modeling of exciton-polaritons in polydiacetylene chains},
author = {Antonios M. Alvertis and Raj Pandya and Claudio Quarti and Laurent Legrand and Thierry Barisien and Bartomeu Monserrat and Andrew J. Musser and Akshay Rao and Alex W. Chin and David Beljonne},
journal= {arXiv preprint arXiv:2006.11295},
year = {2020}
}