交换驱动磁电响应的第一性原理微观模型及其在 Cr$_2$O$_3$中的应用

利用将自旋自由度与晶格位移和电场耦合的微观模型哈密顿量，构建了交换驱动对磁电极化率 $\hat\alpha$ 的贡献，该哈密顿量可由第一性原理数据构造。电子贡献和离子贡献被区分开来，后者被分解为不同简正模贡献之和。如果忽略子晶格内的自旋关联，纵向分量 $\alpha_\parallel$ 与磁化率和子晶格磁化强度的乘积成正比，这与 Rado 的唯象模型一致。作为示例，该方法被应用于利用第一性原理计算和用于磁热力学的量子对团簇近似，分析 Cr$_2$O$_3$ 纵向磁电极化率的温度依赖性。研究发现存在显著的电子贡献，其与离子部分符号相反。研究了结果对 Hubbard $U$ 参数的敏感性以及误差来源。还发现非海森堡相互作用太弱，不足以解释 Cr$_2$O$_3$ 中 $\alpha_\parallel$ 的符号变化。