金纳米颗粒的第一性原理吸收光谱：从量子到经典
原子与分子团簇
2018-09-26 v1
摘要
利用全量子随机密度泛函理论以及经典的时域有限差分(FDTD)麦克斯韦求解器，计算了金纳米颗粒的吸收截面光谱。监测了光谱随尺寸(1.3-3.1 nm)和形状(八面体、立方八面体和截角立方体)的变化。尽管经典方法在3.1 nm处被迫拟合量子TDDFT，但在更小尺寸下存在显著偏差，因为即使经过量子光谱修正，经典理论也无法解释峰分裂和光谱蓝移。我们将经典方法在预测这些特征上的失败归因于小纳米颗粒中的量子效应和低态密度。在经典理论中，等离激元共振被建模为集体传导电子激发，但在小纳米颗粒尺寸下，正如我们的结果所示，这些激发转变为少数甚至单个传导电子激发。
引用
@article{arxiv.1805.00538,
title = {First principles absorption spectra of Au nanoparticles: from quantum to classical},
author = {Samuel Hernandez and Yantao Xia and Vojtěch Vlček and Robert Boutelle and Roi Baer and Eran Rabani and Daniel Neuhauser},
journal= {arXiv preprint arXiv:1805.00538},
year = {2018}
}
备注
10 pages, 2 figures, 2 tables