谷氨酰胺表面附近水扩散的首达指纹特征

生物界面影响水分子动力学的程度在物质交换与对生命至关重要的化学相互作用中起着关键作用。水分子的密度与迁移率取决于它们与生物界面的接近程度，并可在蛋白质折叠与聚集等过程中发挥重要作用。本工作中，我们研究谷氨酰胺表面附近水的动力学——这是神经退行性疾病研究中的一个受关注体系。结合分子动力学模拟与随机建模，我们研究水分子逃离亚纳米尺度区域的平均首达时间及相关统计量如何从界面变化到体相。我们的分析揭示了一种反映谷氨酰胺表面潜在化学与几何性质的动力学复杂性。由水分子的首达时间统计，我们推断其在垂直于表面方向上的空间依赖扩散系数。有趣的是，我们的结果表明水的迁移率变化的长度尺度大于与水-蛋白相互作用相关的化学势所对应的长度尺度。分子动力学与首达技术的协同为在生命物质中常见的更复杂、非均匀环境中提取空间依赖扩散系数开辟了可能。